Имеет немецкие и хорватские корни, австралиец в первом поколении.

С 1998 по 2001 год Натаниэль Бузолич учился актёрскому мастерству при Австралийском театре юных актёров в Сиднее.

Профессионально играл в баскетбол, но из-за серьезной травмы о карьере баскетболиста пришлось забыть.